三门湾作为浙江省第二大海湾，海涂宽广，海域和潮滩沉积物颗粒较细，以黏土质粉砂和粉砂质黏土为主。细粒沉积物的絮凝作用对海水中重金属、有机物等海洋污染物的迁移和归宿有重要影响^[1]。黏土矿物作为海洋沉积物中的细粒部分，是影响海洋污染物化学行为的重要载体。海洋沉积物物质组成复杂，来源众多，包括来自陆源、火山源、自生源和生物源等不同源区的成分^[2]，河流是陆源物质向海洋搬运的主要通道，对流域和海洋环境有重要影响^[3]。

前人对三门湾海域的研究主要包括工程建设^[4]、生态环境^[5-8]、水动力^[9-10]、岸线变迁^[11-13]、生物^[14-15]等方面，但涉及三门湾沉积物来源的研究不多。通常，黏土矿物作为不同气候条件下岩石风化的产物，因其粒径细，能随河流搬运入海，并且在海流的作用下发生再悬浮，再搬运至远海，是研究沉积物搬运路径的优良指标^[16-18]。黏土矿物的组合、含量变化及晶体特征等为海洋沉积物来源追踪和古环境重建提供了重要线索^[19-20]。本文从黏土矿物角度对三门湾沉积物来源及不同物源的影响范围进行分析，旨在比较不同区域黏土矿物组成差异，探讨沉积物物源和动力分选对黏土矿物组合的影响。

三门湾位于浙江东部沿岸，北接象山港，南邻台州湾，东部靠近浙闽泥质区，海域面积775 km²，是浙江省第二大海湾（图1）。三门湾地处亚热带季风气候区，降雨充沛，汇入三门湾的河流，流域面积3 160 km²，均为短小的山溪性溪流，如珠游溪、白溪、清溪等，多年平均径流总量为26.8×10⁸ m³, 相当于85 m³/s的流量。湾内港汊密布，自北向南依次为白礁水道、力洋港、青山港、蛇蟠水道、健跳港、浦坝港。湾内岛屿众多，面积较大的岛屿有南田岛、高塘岛、花岙岛等；潮差较大，属于强潮海湾，平均潮差约为4.3 m，最大潮差达到7.8 m^[21]。海域和潮滩以细粒物质为主, 形成了浙闽海岸典型的港湾淤泥质海岸地貌。三门湾地处浙东南沿海火山活动带中段，中生代强烈的火山活动使该地区广泛分布火山岩、火山碎屑岩^[22]。

图  1  研究区位置及表层沉积物采样站位

Figure 1.  Location of surface sediment samples in the study area

2019年9月，青岛海洋地质研究所在三门湾海域采集83个表层沉积物样品，其中，海域采集表层沉积物样品71个，河漫滩样品4个，山地土壤样品8个，采样站点见图1。为了保证样品具有现代代表性，主要采集表层0～5 cm沉积物。本研究严格按照国标《海洋调查规范》（GB/T 12763.8—2007）、《海洋监测规范》（GB 17378.3—2007）和《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）中规定的方法对样品进行采集、保存、运输和预处理。

黏土矿物测试采用X射线衍射分析法（XRD），在自然资源部海洋地质实验检测中心室完成。在样品中加入30 mL 15%的H₂O₂，置于恒温水浴中加热1 h以去除有机质，加入30 mL20%的醋酸去除碳酸盐物质，用去离子水清洗3遍后，根据Stokes沉降原理提取出<2 μm的颗粒，制成定向薄片。黏土矿物薄片放在60 ℃烘箱中经过12 h乙二醇饱和，上机测试。测试采用德国产D/Max-2500型 X射线衍射仪（CuK α辐射，管压40 kV，管流150 mA）。扫描角度为3°～30°（2θ），步长为0.02°。为分离绿泥石（3.54 Å）和高岭石（3.58 Å）的混合峰，按步长0.01°对样品重复扫描，扫描角度为24°～26°（2θ）。

基于Jade 9.0软件和BISCAY（1965）方法^[23]，对黏土矿物进行定性分析和半定量计算。将乙二醇饱和片的XRD图谱处理后，得到蒙脱石（17 Å）、伊利石（10 Å）、高岭石+绿泥石（7 Å）的特征衍射峰面积，分别乘以各自的强度因子1、4、2，依据绿泥石（3.54 Å）和高岭石（3.58 Å）的衍射峰面积比值得到绿泥石和高岭石的含量比例，4种黏土矿物加权后总含量为100%。重复测试平均误差<5%。

沉积物粒度测试采用激光粒度分析法，测试在自然资源部海洋地质实验检测中心室完成，取1 g沉积物加入双氧水去除有机质，加入六偏酸磷钠溶液，经超声波震荡充分分散，利用英国Malvern公司生产的Mastersizer 2000型激光粒度仪（测量范围0.02～2 000 μm，偏差<1%）进行粒度分析。利用矩法公式分别计算表层沉积物的平均粒径、偏态和分选系数^[24]。

为了探讨三门湾表层沉积物黏土矿物组合与分布特征，本研究借助海域表层沉积物粒度数据（平均粒径、偏态、分选系数）, 使用Gao-Collins粒径趋势分析方法^[25]研究沉积物的净输运趋势。为消除采样点不均对结果的影响，将采样点进行克里金插值处理，选取特征距离0.2。

三门湾表层沉积物平均粒径数值主要介于5.6Φ～7.6Φ，平均值6.87Φ；分选系数主要在1.65～2.75，平均值为2.04；偏态值主要在−0.14～0.34，平均值为0.15。相对粗的颗粒物质主要分布在南田岛南侧及石浦镇东侧，细颗粒物质分布在湾顶汊道内。总体上三门湾表层沉积物平均粒径自湾口向湾顶逐渐变细。

三门湾海域表层沉积物中黏土矿物以伊利石为主，平均含量为61.66%；其次为绿泥石，平均含量为19.15%；高岭石的平均含量为15.34%；蒙脱石平均含量最低，为3.85%。黏土矿物组合主要表现为伊利石-绿泥石-高岭石-蒙脱石。河漫滩表层沉积物中黏土矿物伊利石平均含量为41.26%，远低于三门湾海域，高岭石平均含量为32.16%，绿泥石的平均含量为25.36%，蒙脱石平均含量最低，为1.22%，黏土矿物组合主要表现为伊利石-高岭石-绿泥石-蒙脱石。山地土壤中的黏土矿物以高岭石和绿泥石为主，平均含量分别为38.46%、30.82%，伊利石平均含量为29.57%，蒙脱石平均含量最低，为1.15%，黏土矿物组合主要表现为高岭石-绿泥石-伊利石-蒙脱石（表1）。

伊利石在三门湾黏土矿物中占主导地位，其含量变化范围为54.01%～67.89%，在海湾中部形成高值区，在南田湾、蛇蟠水道、白礁水道北部、青山港、浦坝港和健跳港等靠近内陆的河道和港汊中含量较低；高岭石含量变化范围为12.39%～18.47%，其高值区主要分布于蛇蟠水道、健跳港、浦坝港和石浦水道外东北部海域，三门湾中部含量较低；绿泥石含量变化范围为16.23%～22.08%，其含量高值区主要分布浦坝港、健跳港、蛇蟠水道、青山港、力洋港和南田湾近岸水域，在三门湾中部含量较低；蒙脱石含量变化范围为1.86%～6.77%，高值区主要在港汊顶部，呈斑块状分布（图2）。

图  2  三门湾表层沉积物中黏土矿物相对含量分布

Figure 2.  Spatial distribution of clay minerals in the Sanmen Bay

海洋沉积物是陆地与海域不同来源物质的混合物，在运移和沉降过程中会受到水动力作用的影响，沉积物粒度蕴含了丰富的海洋沉积学信息，粒度参数常常被用来研究海洋沉积物运移规律^[26]。沉积物粒径趋势分析，可以从沉积物粒度参数的空间分布变化规律中提取沉积物净输运方向的信息^[27]。近年来，粒度趋势分析方法已广泛应用于海湾、陆架、河口等地区，并取得较好的结果^[28-32]。根据三门湾沉积物粒径趋势分析结果（图3），在三门湾东北部，受浙闽沿岸流的影响，沉积物自北向南运移；在湾口附近，受涨潮流影响，沉积物自外海向湾内搬运；受落潮流影响，湾顶沉积物向湾口方向搬运，促使三门湾中部成为沉积中心。

图  3  三门湾表层沉积物运移趋势

Figure 3.  Transport trends of surface sediments in the Sanmen Bay

海域沉积物黏土矿物组合及分布主要受流域源岩、研究区气候环境、水动力条件等因素控制^[33]。

研究表明，伊利石是由长石、云母等铝硅酸岩在寒冷少雨的气候条件下风化脱钾形成；绿泥石是由含硅、镁、铁、铝等阳离子的硅酸岩或变质岩在碱性条件下形成，常富集于气候寒冷干旱的地区；高岭石是由长石、云母、辉石等在酸性介质下经强烈淋滤作用形成，指示温暖潮湿、风化作用强烈的环境；蒙脱石常形成于干湿交替的气候环境下，是火山岩或各种火山成因的物质在碱性介质下风化变质的产物^[34-38]。

长江流域面积大，岩石类型复杂，上游源区岩石风化产生大量伊利石，中游和下游岩石风化有利于产生绿泥石和高岭石^[35,39]，所以长江流域沉积物中黏土矿物以伊利石为主，其次为绿泥石和高岭石，蒙脱石含量少^[40]。根据三门湾的沉积物运移趋势，湾外的沉积物通过潮汐作用进入湾内，在湾中部形成沉积中心，而前人研究表明湾外浙闽泥质区的沉积物主要来源于长江^[41]。因此，三门湾黏土矿物组成整体以伊利石为主，且在中部形成伊利石的高值区，高岭石、绿泥石和蒙脱石含量较低。浙闽河流流域位于扬子和华南板块，中下游地区主要由基性火山岩组成^[42]。注入三门湾的河流多为短小的山溪性河流，其流域范围内的基性火山岩在亚热带季风气候的影响下容易风化成绿泥石、高岭石和蒙皂石。在三门湾近岸的河口港汊区，沉积物受河流输入物质影响，绿泥石和高岭石含量较高。南田湾附近岛屿以凝灰岩为主，在亚热带季风气候下易风化形成绿泥石，且该地潮流速度小，潮动力弱，所以绿泥石在南田湾附近出现高值。

由此说明，流域源岩在不同气候条件下的风化造成三门湾不同区域黏土矿物组合及含量的差异，海湾水动力条件影响了黏土矿物的分布。

本文收集了长江、钱塘江口、椒江口、瓯江口和浙闽泥质区的黏土矿物数据^{[40, 43-45]}，与三门湾山地土壤、入湾河流河漫滩和海域黏土矿物数据作对比，绘制了黏土矿物端元分析图（图4），开展三门湾沉积物来源分析。黏土矿物端元分析表明（图4，表1），三门湾山地土壤中的黏土矿物以高岭石+绿泥石为主，其次是伊利石，蒙脱石含量最低。湾区入海河流河漫滩沉积物中的黏土矿物伊利石含量增加，绿泥石+高岭石含量减少，蒙脱石含量最低。海域表层沉积物中的黏土矿物总体以高伊利石、低蒙脱石含量为主要特征，与椒江口、瓯江口、钱塘江口和浙闽泥质区的沉积物黏土矿物组合特征相近。推测为：在浙闽沿岸流作用下，长江入海物质向南搬运，通过潮汐的泵吸作用进入河口和海湾，因而其黏土矿物组成与长江相近，皆具有较高的伊利石含量，因此，三门湾沉积物主要来源于长江。

图  4  伊利石-蒙脱石-高岭石+绿泥石端元图（ISKc图）

Figure 4.  Triangular map with illite, smectite and kaolinite + chlorite as end members

三门湾表层沉积物中黏土矿物在不同区域存在差异（图4），在湾顶的河口港汊附近，表层沉积物中黏土矿物高岭石+绿泥石含量高，与入湾河流河漫滩沉积物中黏土矿物组合特征较为接近，表明河口港汊沉积物受本地河流输入的影响。南田湾沉积物中黏土矿物也具有高的高岭石+绿泥石含量，推测南田湾附近的南田岛、高塘岛、花岙岛等以凝灰岩为主，其风化易产生高岭石和绿泥石，且南田湾中潮流速小，潮动力弱，风化物入海后得以在湾内保存，因此，南田湾富绿泥石+高岭石特征受近源基岩风化作用的影响。在三门湾中部至湾口，伊利石含量明显偏高，高岭石+绿泥石含量降低，其黏土矿物组合特征与长江物质更为接近，说明三门湾中部至湾口表层沉积物中的沉积物主要来源于长江。前人根据三门湾潮流及沉积物粒度特征，同样认为湾外海域来沙是三门湾表层沉积物的主要来源，其中，由浙闽沿岸流向南输运的长江入海泥沙是其主要物源^[22,46-47]。

综上所述，三门湾海域表层沉积物主要来源于长江，在靠近小河流河口位置一定程度受到沿岸河流输入影响，南田湾附近沉积物受到邻近岛屿基岩风化的影响。

（1）三门湾表层沉积物黏土矿物中伊利石含量最高，平均含量为61.66%；其次为绿泥石和高岭石，平均含量分别为19.15%和15.34%；蒙脱石含量最低，平均含量为3.85%。

（2）受三门湾流域源岩、气候及水动力条件的影响，伊利石高值区主要分布在三门湾中部，绿泥石和高岭石高值区分布在蛇蟠水道、青山港、力洋港、健跳港等靠近陆地的河口港汊和南田湾附近，蒙脱石主要在海湾近岸呈斑块状分布。

（3）黏土矿物端元模型分析表明三门湾沉积物主要来源于长江，山溪性短源入湾河流带来的沉积物仅影响了河口港汊区域，南田湾富绿泥石+高岭石特征受附近海岛凝灰岩风化的影响。