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重金属因具有高毒性、不可降解性、易被生物富集等特点而存在较高生态风险。近年来，受人类活动和工业生产活动影响，近海重金属污染加剧，如含铅汽油、橡胶、水泥、涂料、电池、生活污水可导致生态环境Pb含量激增。重金属被海洋生物吸收，在生物体内聚集，由食物链逐级进入人体，对人类健康造成威胁[1-3]。近年来，我国学者已对渤海、黄海、东海、南海海域的主要河口及沿海表层沉积物重金属污染进行了广泛调查研究[4-8]。
东营近海海域是我国重要的渔业作业区和养殖区，是多种海洋生物的产卵场、索饵场和传统渔场，同时也是黄河三角洲国家级自然保护区所在地。随着沿岸工业发展，重金属废物排放增多，重金属污染不仅对海洋生态环境产生直接影响，也会对沿岸人民身体健康产生间接危害[9-10]。本文通过研究东营近岸海域表层沉积物中重金属元素含量和分布，对其环境质量进行评价，研究成果对海洋生态资源保护与开发、区域环境评价和经济可持续发展具有重要意义。
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2015年9月山东省第四地质矿产勘查院在东营近岸海域采用蚌式取样器开展了90站位的表层沉积物取样（取样站位见图1），采集到的样品全部>2 kg。为全面分析研究区重金属分布特征，本文系统收集和整理了研究区前期158个站位的测试数据。
图 1 东营近岸海域沉积取样站位
Figure 1. The sampling sites in the Dongying offshore area
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粒度在山东省第四地质矿产勘查院实验测试中心测试。将采集的沉积物样品10～20 g，通过双氧水和稀盐酸浸泡，除掉沉积物中的有机质和碳酸盐，洗盐后用六偏磷酸钠溶液分散。根据规范要求分别选用不同的方法进行测试分析。筛析法用1/4 Φ间隔分级；激光法采用英国马尔文（MLVERN）公司生产的Mastersizer-2000型激光粒度分析仪（测量范围为0.02～2 000 μm，偏差<1%）进行粒度测试。
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在山东省第四地质矿产勘查院实验测试中心进行了重金属元素测试，按照海底沉积物中地球化学分析方法中的相关规范控制质量。首先在<60 ℃的恒温条件下烘干，研磨至<250目后进行重金属元素测试。
Cu、Pb、Zn采用X荧光光谱法（XRF）测定；Cr、Cd采用等离子质谱法（ICP-MS）测定；As、Hg原子荧光光谱法（AFS）测定。所有分析项目均设置空白与重复样，用于质量控制的标准样结果与参考值吻合较好，相对偏差<5%，证实测试结果准确可靠。
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海底表层沉积物化学环境评价方法采用单因子污染指数法[11]。公式为：
$$\begin{split} \;\\ {P_i} = {{{C_i}} / {{S_i}}} \end{split}$$ 式中：Pi为污染物i的污染指数；
Ci为污染物i的实测值；
Si为污染物i的质量标准值。
重金属Hg、Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As单因子评价指标，选用《海洋沉积物质量标准（GB 18668—2002）》进行评价，选用一类标准作为因子评价的标准值。
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在上述各项单因子指数评价基础上，采用均值的综合指数法计算单站多参数沉积物质量[12-13]。
沉积物质量综合指数（PI）：
$$PI = \frac{1}{n}\sum\limits_1^n {{p_i}} $$ 式中：Pi为污染物i的污染指数。
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（1）单个重金属污染系数
$$C_{\rm{f}}^i = {C^i}/C_n^i$$ 式中：
$C_{\rm{f}}^i$ 为重金属元素i的污染系数；${C^i}$ 为元素i的实测浓度；$C_n^i$ 为元素i的评价参比值（表1），背景值采用工业化以前的沉积物中重金属元素最高值[14]。（2）重金属元素总体污染系数（Cd）
$${C_{\rm{d}}} = \sum\limits_i^m {C_{\rm{f}}^i} $$ 式中：
$C_{{\rm{f}}}^i$ 为重金属元素i的污染系数。（3）某区域重金属i的潜在生态危害系数(Eif)
$$E_{\rm{f}}^i = C_{\rm{f}}^i \times T_{\rm{f}}^i$$ 式中：
$T_{\rm{f}}^i$ 为重金属毒性响应系数，反映重金属的毒性水平及生物对重金属的敏感程度。（4）沉积物中多种重金属的潜在生态危害指数(
${E_{RI}}$ )${E_{RI}} $ 等于所有重金属潜在生态危害系数的总和（表2）[15]，计算公式如下：$${E_{RI}} = \sum\limits_i^m {E_r^i} = \sum\limits_i^m {T_{\rm{r}}^i} \times C_{\rm{f}}^i = \sum\limits_i^m {T_{\rm{r}}^i} \times \frac{{{C^i}}}{{C_n^i}}$$ 式中：
$C_{\rm{f}}^i$ 为重金属元素i的污染系数；${C^i}$ 为元素i的实测浓度；$C_n^i$ 为元素i的评价参比值；$T_{\rm{f}}^i$ 为重金属毒性响应系数;$E_{\rm{r}}^i$ 为单因子污染物生态危害程度。表 1 重金属的背景参考值和毒性系数
Table 1. Background values and toxicity factors of heavy metals
元素 Hg Cd As Cu Pb Cr Zn ${C^i}(10^{-6})$ 0.25 1 15 50 70 90 175 $T_{\rm{f}}^i$ 40 30 10 5 5 2 1 表 2 评价指标与污染程度和潜在生态危害程度的关系
Table 2. The relationship among evaluation index，pollution degree and potential ecological harm degree
$C_{\rm{f}}^i$ 单因子污染物污染程度 ${C_{\rm{d}}}$ 总体污染程度 $E_{\rm{r}}^i$ 单因子污染物生态危害程度 RI 总的潜在生态风险程度 <1 低 <8 低 <40 低 <150 低 1～3 中等 8～16 中等 40～80 中 150～300 中等 3～6 重 16～32 重 80～160 较重 300～600 重 ≥6 严重 ≥32 严重 160～320 重 ≥600 严重 ≥320 严重 -
对东营近岸海域的表层沉积物进行了粒度测试分析，采用Folk and Wark（1957）提出的三角图解法对研究区的沉积物进行了分类命名（图2）。结果表明，东营近岸海域沉积物类型相对分散，以砂质粉砂和粉砂为主，还包括砂、粉砂质砂和泥。其中砂质粉砂分布范围大，集中在研究区的东部和北部。近岸以粉砂质砂为主，沿海岸线呈带状分布。泥主要分布于研究区的东北部，浅海区域，反映该处的沉积动力较弱。粉砂和砂呈透镜体状分布于其他沉积物类型之中（图3）。
图 2 Folk沉积物三角分类图解
Figure 2. Sediment classification（from Folk）
图 3 东营近岸海域表层沉积物类型
Figure 3. Distribution of surface sediments in the Dongying offshore area
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对研究区采集的90个站位和收集的158个站位表层沉积物中重金属Hg、Cd、Pb、Cu、Zn、Cr和As元素的含量分布状况进行了详细的分析（表3）。为了反映研究区区域整体变化特征，绘制了含量分布图。
表 3 东营近岸海域表层沉积物中重金属元素含量
Table 3. The content of heavy metals of surface sediments in Dongying offshore area
元素 最小值/（ug/g） 最大值/（ug/g） 平均值/（ug/g） 标准偏差 变异系数/% Cr 36.80 92.40 67.02 8.53 12.73 Cu 4.18 66.33 22.40 7.70 34.38 Zn 34.70 332.96 73.02 34.41 47.12 Cd 0.06 0.36 0.12 0.04 38.02 Pb 6.56 39.20 21.53 4.90 22.75 Hg 0.00 0.10 0.019 0.025 133.65 As 7.10 21.70 12.77 2.83 22.18 Hg元素的含量变化范围为0～0.1 μg/g，平均含量仅为0.019 μg/g，变化范围较大，变异系数为133.65%。Hg含量的高值区主要分布在东营市东部莱州湾区域，平均含量约0.1 μg/g，研究区南部整体高于北部且主要集中于莱州湾，研究区北部含量较低[15-16]（图4）。
图 4 东营近岸海域表层沉积物中Hg元素含量分布
Figure 4. Spatial distribution of heavy metal Hg in the Dongying offshore area
Cd元素的含量为0.06～0.36 μg/g，平均含量为0.12 μg/g，变异系数为38.02%。Cd含量高值区较少，主要位于滨州方向呈点状分布，含量>0.2 μg/g，局部最高达到0.3 μg/g（图5）。
图 5 东营近岸海域表层沉积物中Cd元素含量分布
Figure 5. Spatial distribution of heavy metal Cd in the Dongying offshore area
Pb元素的含量在东营近岸海域为6.56～39.20 μg/g，平均值达到21.53 μg/g（图6）。整体上分布在细颗粒沉积区。高值区主要位于远岸区域。
图 6 东营近岸海域表层沉积物中Pb元素含量分布
Figure 6. Spatial distribution of heavy metal Pb in the Dongying offshore area
Cu元素的含量平均值为22.4 μg/g，最小值为4.18 μg/g，最大值为66.33 μg/g（图7）。Cu元素的分布与表层沉积物的粒度相关，沉积物细粒区，元素含量越高，明显受沉积物类型控制。沉积物的颗粒越小，表面积越大，其对重金属的吸附能力就越强。沉积物类型为粉砂和砂质粉砂区域，颗粒细小，重金属Cu元素含量较高，>25 μg/g。在粉砂质沉积物覆盖的区域，其含量都相对较低[17-18]。
图 7 东营近岸海域表层沉积物中Cu元素含量分布
Figure 7. Spatial distribution of heavy metal Cu in the Dongying offshore area
Zn元素的含量最小值为34.7 μg/g，最大值为332.96 μg/g，平均值为73.02 μg/g。Zn的含量分布较为均匀，整体含量较低，部分高值区呈点状分布（图8）。
图 8 东营近岸海域表层沉积物中Zn元素含量分布
Figure 8. Spatial distribution of heavy metal Zn in the Dongying offshore area
Cr在研究区的含量为36.8～92.4 μg/g，平均含量为67.02 μg/g，变异系数为12.73%。从图9中Cr含量平面分布来看，大部分区域含量为>60 μg/g，只有老黄河口和莱州湾局部为<60 μg/g[19]。
图 9 东营近岸海域表层沉积物中Cr元素含量分布
Figure 9. Spatial distribution of heavy metal Cr in the Dongying offshore area
As在全区含量为7.10～21.70 μg/g，平均含量为12.77 μg/g，变异系数22.18%（图10）。As元素含量在东营近岸海域大都<10 μg/g，总体含量普遍较低，高值区主要分布在细颗粒沉积物区域，呈零星点状分布，局部可达>20 μg/g。
图 10 东营近岸海域表层沉积物中As元素含量分布
Figure 10. Spatial distribution of heavy metal As in the Dongying offshore area
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根据重金属元素评价方法，计算了东营近岸海域表层沉积物中7种重金属元素的单因子污染污染系数、综合污染指数和潜在生态危害。
数据结果表明，在单因子污染评价中，东营近岸海域表层沉积物中大部分重金属元素污染指数低，个别站位出现Cu、Zn、Cr超出一类沉积物质量情况，单因子污染指数最大值高达1.9、2.22和1.16（表4）。总体上Cr和Cu的污染指数相对偏高，平均值分别为0.84和0.64。东营近海海域表层沉积物中Cr和Cu重金属元素超标可能主要受到人类活动的影响。东营港口码头较多，有东营港、广利港等港口，化工企业也相对集中。港口码头的船舶电镀和防护、化工企业的污水排放等等都会导致Cu和Cr的富集。同时，Cu在研究区出现的超标，主要还和粉砂、黏土等细颗粒物质的吸附和累积效应有关[20-22]。
表 4 东营近海海域表层沉积物环境质量指数评价
Table 4. Evaluation of environmental quality index of surface sediments in Dongying offshore area
评价因子 单因子污染指数 综合污染
指数Cr Cu Zn Cd Pb Hg As 最小值 0.12 0.12 0.12 0.11 0.00 0.00 0.01 0.27 最大值 1.16 1.90 2.22 0.72 0.65 1.25 1.09 0.73 平均值 0.84 0.64 0.49 0.23 0.36 0.18 0.64 0.43 在以上分析的基础上，计算了东营近岸海域表层沉积物中重金属元素的综合污染系数，统计数据表明（表4），重金属元素综合污染指数都较低，普遍<1，为0.27～0.73，平均值为0.43，说明东营近岸海域海底沉积物总体为清洁和尚清洁状态（图11），在输油管道和船舶锚地等区域，污染指数相对较高，与人类活动影响有关。
图 11 研究区底质环境综合污染评价空间分布特征
Figure 11. Spatial distribution pattern of integrated pollution assessment points in the study area
此外，我们还评价了东营近岸海域表层沉积物中重金属元素的污染程度和潜在生态危害（表5）。从中看出，Cd的污染系数为0.06～0.36，平均为0.12，Pb的污染系数为0.09～0.56，平均为0.31，两者远远小于单因子重金属低污染程度的最大值，表明它在东营近岸海域为低污染程度；Hg元素处于低污染状态，污染物系数为0.00～1.00，平均值为0.18，仅有一个站位污染超标，总体含量很低。Cr的污染系数为0.41～1.03，平均值为0.74，As的污染系数为0.47～1.45，平均为0.5，总体含量较高，但仅有个别站位超过国家一类标准，也处于低污染程度[23-24]。
总体来看，Cu和Zn是东营近岸海域中重金属元素污染的主要因子，其中Cu的污染系数为0.08～1.33，平均为0.45，Zn元素的污染系数为0.20～1.90，平均为0.42，总体含量不高，但较多站位含量超标，处于中等程度污染。
表 5 研究区各重金属单因子污染物污染程度与生态危害程度
Table 5. Single factor pollution degree and ecological harm degree heavy metal pollutants in the study area
重金属元素评价因子 Cr Cu Zn Cd Pb Hg As $C_f^i$ 最小值 0.41 0.08 0.20 0.06 0.09 0.00 0.47 最大值 1.03 1.33 1.90 0.36 0.56 1.00 1.45 平均值 0.74 0.45 0.42 0.12 0.31 0.18 0.85 $E_r^i$ 最小值 0.82 0.42 0.20 1.80 0.47 0.00 7.10 最大值 2.05 6.63 1.90 10.80 2.80 40.00 21.70 平均值 1.49 2.24 0.42 3.48 1.54 6.65 12.77 研究区内沉积物中多种重金属元素的潜在生态危害指数ERI为14.26～71.16，生态危害程度较低。污染程度顺序为As>Hg>Cd>Cu>Pb>Cr>Zn。东营近岸海域中重金属元素Zn、Cr、Pb、Cu、Cd、Hg、As的潜在生态危害系数平均值分别为0.42、1.49、1.54、2.24、3.48、6.65、12.77均远处于低级的总体污染程度（低级污染值为40）（表2），说明在东营近岸海域各种重金属的生态危害程度均低[25]。
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（1）重金属元素Hg、Hg、Cd、Pb、Cu、Zn、Cr和As在东营近岸海域表层沉积物中的平均值分别为0.019、0.12、21.53、22.4 、73.02 、67.02和12.77 μg/g，基本都低于国标规定的一类沉积物的最高标准。
（2）沉积物底质环境综合污染指数为0.27～0.73，平均值为0.43，均<1，表明研究区底质环境大部分处于清洁和尚清洁状态。研究区内表层沉积物重金属元素生态危害程度较低，污染程度顺序为As>Hg>Cd>Cu>Pb>Cr>Zn。
DISTRIBUTION PATTERN OF HEAVY METALS IN THE SEDIMENTS OFF DONGYING COAST AND ITS ENVIRONMENTAL SIGNIFICANCE
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摘要: 根据在东营近岸海域采集的表层沉积物测试结果，系统研究了该区沉积物类型和重金属元素分布特征，并对其环境质量进行了评价。结果表明：东营近岸海域沉积物类型主要有5种，以砂质粉砂和粉砂为主。表层沉积物中重金属Hg、Cd、Pb、Cu、Zn、Cr和As元素的平均含量分别为0.019、0.12、21.53、22.4、73.02、67.02和12.77 μg/g。沉积物底质环境综合污染指数为0.27～0.73，平均为0.43，表明东营近岸海域底质环境大部分为清洁和尚清洁状态。研究区内表层沉积物重金属元素生态危害程度较低，污染程度顺序为As>Hg>Cd>Cu>Pb>Cr>Zn。
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关键词:
- 东营近岸海域；表层沉积物 /
- 重金属；分布 /
- 环境质量评价
Abstract: Surface sediment samples collected from the offshore area of Dongying city are studied in this paper for sedimentology and heavy metals, by which environmental quality is evaluated. It is revealed that the surface sediments in the study area mainly include sand, silty sand, sandy silt, silt and mud dominated by silty sand and sandy silt. The sediments are getting finer off the coast towards the sea. The average contents of heavy metals Hg, Cd, Pb, Cu, Zn, Cr and As are 0.019, 0.12, 21.53, 22.4, 73.02, 67.02 and 12.77 μg/g respectively. The integrated pollution index of the study area ranges from 0.27 to 0.73, with an average of 0.43, all less than 1, indicating a rather clean environment. The ecological harm of heavy metal elements in surface sediments of the area is low, and the pollution degree is in an order of As>Hg>Cd>Cu>Pb>Cr>Zn. -
图 3 东营近岸海域表层沉积物类型
Figure 3. Distribution of surface sediments in the Dongying offshore area
图 4 东营近岸海域表层沉积物中Hg元素含量分布
Figure 4. Spatial distribution of heavy metal Hg in the Dongying offshore area
图 5 东营近岸海域表层沉积物中Cd元素含量分布
Figure 5. Spatial distribution of heavy metal Cd in the Dongying offshore area
图 6 东营近岸海域表层沉积物中Pb元素含量分布
Figure 6. Spatial distribution of heavy metal Pb in the Dongying offshore area
图 7 东营近岸海域表层沉积物中Cu元素含量分布
Figure 7. Spatial distribution of heavy metal Cu in the Dongying offshore area
图 8 东营近岸海域表层沉积物中Zn元素含量分布
Figure 8. Spatial distribution of heavy metal Zn in the Dongying offshore area
图 9 东营近岸海域表层沉积物中Cr元素含量分布
Figure 9. Spatial distribution of heavy metal Cr in the Dongying offshore area
图 10 东营近岸海域表层沉积物中As元素含量分布
Figure 10. Spatial distribution of heavy metal As in the Dongying offshore area
图 11 研究区底质环境综合污染评价空间分布特征
Figure 11. Spatial distribution pattern of integrated pollution assessment points in the study area
表 1 重金属的背景参考值和毒性系数
Table 1. Background values and toxicity factors of heavy metals
元素 Hg Cd As Cu Pb Cr Zn ${C^i}(10^{-6})$ 0.25 1 15 50 70 90 175 $T_{\rm{f}}^i$ 40 30 10 5 5 2 1 
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表 2 评价指标与污染程度和潜在生态危害程度的关系
Table 2. The relationship among evaluation index，pollution degree and potential ecological harm degree
$C_{\rm{f}}^i$ 单因子污染物污染程度 ${C_{\rm{d}}}$ 总体污染程度 $E_{\rm{r}}^i$ 单因子污染物生态危害程度 RI 总的潜在生态风险程度 <1 低 <8 低 <40 低 <150 低 1～3 中等 8～16 中等 40～80 中 150～300 中等 3～6 重 16～32 重 80～160 较重 300～600 重 ≥6 严重 ≥32 严重 160～320 重 ≥600 严重 ≥320 严重
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表 3 东营近岸海域表层沉积物中重金属元素含量
Table 3. The content of heavy metals of surface sediments in Dongying offshore area
元素 最小值/（ug/g） 最大值/（ug/g） 平均值/（ug/g） 标准偏差 变异系数/% Cr 36.80 92.40 67.02 8.53 12.73 Cu 4.18 66.33 22.40 7.70 34.38 Zn 34.70 332.96 73.02 34.41 47.12 Cd 0.06 0.36 0.12 0.04 38.02 Pb 6.56 39.20 21.53 4.90 22.75 Hg 0.00 0.10 0.019 0.025 133.65 As 7.10 21.70 12.77 2.83 22.18
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表 4 东营近海海域表层沉积物环境质量指数评价
Table 4. Evaluation of environmental quality index of surface sediments in Dongying offshore area
评价因子 单因子污染指数 综合污染
指数Cr Cu Zn Cd Pb Hg As 最小值 0.12 0.12 0.12 0.11 0.00 0.00 0.01 0.27 最大值 1.16 1.90 2.22 0.72 0.65 1.25 1.09 0.73 平均值 0.84 0.64 0.49 0.23 0.36 0.18 0.64 0.43
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表 5 研究区各重金属单因子污染物污染程度与生态危害程度
Table 5. Single factor pollution degree and ecological harm degree heavy metal pollutants in the study area
重金属元素评价因子 Cr Cu Zn Cd Pb Hg As $C_f^i$ 最小值 0.41 0.08 0.20 0.06 0.09 0.00 0.47 最大值 1.03 1.33 1.90 0.36 0.56 1.00 1.45 平均值 0.74 0.45 0.42 0.12 0.31 0.18 0.85 $E_r^i$ 最小值 0.82 0.42 0.20 1.80 0.47 0.00 7.10 最大值 2.05 6.63 1.90 10.80 2.80 40.00 21.70 平均值 1.49 2.24 0.42 3.48 1.54 6.65 12.77
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