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东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究

李清 蔡峰 闫桂京 孙运宝 李昂 骆迪 王星星 徐翠玲 董刚 尹希杰 杨贤

李 清,蔡 峰,闫桂京,等. 东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究[J]. 海洋地质前沿,2020,36(9):79-86 doi:  10.16028/j.1009-2722.2020.062
引用本文: 李 清,蔡 峰,闫桂京,等. 东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究[J]. 海洋地质前沿,2020,36(9):79-86 doi:  10.16028/j.1009-2722.2020.062
Qing LI, Feng CAI, Guijing YAN, Yunbao SUN, Ang LI, Di LUO, Xingxing WANG, Cuiling XU, Gang DONG, Xijie YIN, Xian YANG. ORIGIN OF PORE WATER METHANE RECOVERED FROM MUD VOLCANOS IN THE OKINAWA TROUGH[J]. Marine Geology Frontiers, 2020, 36(9): 79-86. doi: 10.16028/j.1009-2722.2020.062
Citation: Qing LI, Feng CAI, Guijing YAN, Yunbao SUN, Ang LI, Di LUO, Xingxing WANG, Cuiling XU, Gang DONG, Xijie YIN, Xian YANG. ORIGIN OF PORE WATER METHANE RECOVERED FROM MUD VOLCANOS IN THE OKINAWA TROUGH[J]. Marine Geology Frontiers, 2020, 36(9): 79-86. doi: 10.16028/j.1009-2722.2020.062

东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究

doi: 10.16028/j.1009-2722.2020.062
基金项目: 国家重点研发计划(2018YFC0310001);国家自然科学基金(41306062);山东省自然科学基金(ZR201807100270);国土资源部天然气水合物重点实验室开放基金(SHW[2014]-DX-03,SHW[2014]-DX-04)
详细信息
    作者简介:

    李 清(1984—),男,硕士,高级工程师,主要从事天然气水合物地质与地球化学调查与研究工作. E-mail:qing.li@live.cn

    通讯作者:

    蔡 峰(1965—),男,博士,研究员,主要从事油气资源调查、天然气水合物调查与研究工作. E-mail:caifeng0532@163.com

  • 中图分类号: P744;P618.13

ORIGIN OF PORE WATER METHANE RECOVERED FROM MUD VOLCANOS IN THE OKINAWA TROUGH

  • 摘要: 高沉积速率、构造活动发育和高热流值3个重要地质条件促使了冲绳海槽广泛发育泥火山、气烟囱等烃类流体渗漏构造,前人对该类泥火山及气烟囱的地球物理特征做过较多的研究,但是鲜有研究从地球化学角度揭示渗漏流体来源及形成机制。本研究通过对东海冲绳海槽中部泥火山发育区2个泥火山站位开展海底钻探取样,获取浅表层60 m沉积物并开展孔隙水烃类浓度、甲烷稳定碳、氢同位素研究。通过分析发现,18-01孔孔隙水顶空烃类比值C1/C2为960.53~1 120.75,甲烷稳定碳同位素(δ13C${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $)为−36.07‰~−56.60‰ V-PDB,甲烷稳定氢同位素(δD$ _{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}$)为−163.94‰~−237.81‰ V-SMOW;在18-05孔,孔隙水顶空烃类比值C1/C2为1 064.66~1 546.74,δ13C$_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}} $为−36.10‰~−62.92‰ V-PDB,δD$_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}} $为−122.86‰~−282.09‰ V-SMOW。系统分析2个站位甲烷气源均为热解成因或以热解成因为主的混合成因。综合分析2个站位泥火山及气烟囱发育的地质背景以及高通量甲烷渗漏的特征认为,深部地层中有机热解成因甲烷流体是通过断层、气烟囱等运移通道,在流体超压的驱动下渗漏、扩散至浅表层地层中,并在海底形成了泥火山以及羽状流等构造。
  • 图  1  取样站位及浅地层剖面位置图

    (底图引自https://maps.ngdc.noaa.gov/viewers/bathymetry/)

    Figure  1.  Map showing the location of seafloor drilling sites and sub-bottom profiles

    图  2  18-01与18-05孔取样位置、钻探深度及过两钻孔浅地层剖面,可见典型气烟囱为流体运移的通道,以及近海底发育的羽状流

    Figure  2.  Sub-bottom profiles cross two shallow drilling sites,showing the sites location,penetration depth and typical gas chimney associated fluid migration conduits

    图  3  18-01与18-05孔孔隙水顶空甲烷浓度、甲烷稳定碳同位素特征

    Figure  3.  Depth profiles of headspace methane concentration and stable carbon isotope characteristics of methane in pore water of borehole 18-01 and 18-05

    图  4  孔隙水烃类浓度C1/C2比值与甲烷稳定碳同位素“Bernard”图,以及示踪的烃类气体来源(底图据文献[19]修改)

    Figure  4.  The "Bernard diagram" showing hydrocarbon concentration C1 / C2 versus stable carbon isotopes of methane,and the sources of hydrocarbon gas traced(base map modified from reference [19])

    图  5  18-01与18-05孔孔隙水甲烷稳定碳、氢同位素特征,以及示踪的烃类气体来源(底图据文献[19]修改)

    Figure  5.  Stable carbon and hydrogen isotopic characteristics of the pore water methane in boreholes 18-01 and 18-05,and inferred hydrocarbon sources (base map modified from reference [19])

    表  1  取样站位信息

    Table  1.   Detailed depictions of study sites.

    站位经度纬度水深/m样长/m
    18-01孔127°22.34′28°46.25′1 00554.30
    18-05孔127°22.12′28°47.16′1 10054.17
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-05-28
  • 网络出版日期:  2020-08-27
  • 刊出日期:  2020-09-28

东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究

doi: 10.16028/j.1009-2722.2020.062
    基金项目:  国家重点研发计划(2018YFC0310001);国家自然科学基金(41306062);山东省自然科学基金(ZR201807100270);国土资源部天然气水合物重点实验室开放基金(SHW[2014]-DX-03,SHW[2014]-DX-04)
    作者简介:

    李 清(1984—),男,硕士,高级工程师,主要从事天然气水合物地质与地球化学调查与研究工作. E-mail:qing.li@live.cn

    通讯作者: 蔡 峰(1965—),男,博士,研究员,主要从事油气资源调查、天然气水合物调查与研究工作. E-mail:caifeng0532@163.com
  • 中图分类号: P744;P618.13

摘要: 高沉积速率、构造活动发育和高热流值3个重要地质条件促使了冲绳海槽广泛发育泥火山、气烟囱等烃类流体渗漏构造,前人对该类泥火山及气烟囱的地球物理特征做过较多的研究,但是鲜有研究从地球化学角度揭示渗漏流体来源及形成机制。本研究通过对东海冲绳海槽中部泥火山发育区2个泥火山站位开展海底钻探取样,获取浅表层60 m沉积物并开展孔隙水烃类浓度、甲烷稳定碳、氢同位素研究。通过分析发现,18-01孔孔隙水顶空烃类比值C1/C2为960.53~1 120.75,甲烷稳定碳同位素(δ13C${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $)为−36.07‰~−56.60‰ V-PDB,甲烷稳定氢同位素(δD$ _{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}$)为−163.94‰~−237.81‰ V-SMOW;在18-05孔,孔隙水顶空烃类比值C1/C2为1 064.66~1 546.74,δ13C$_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}} $为−36.10‰~−62.92‰ V-PDB,δD$_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}} $为−122.86‰~−282.09‰ V-SMOW。系统分析2个站位甲烷气源均为热解成因或以热解成因为主的混合成因。综合分析2个站位泥火山及气烟囱发育的地质背景以及高通量甲烷渗漏的特征认为,深部地层中有机热解成因甲烷流体是通过断层、气烟囱等运移通道,在流体超压的驱动下渗漏、扩散至浅表层地层中,并在海底形成了泥火山以及羽状流等构造。

English Abstract

李 清,蔡 峰,闫桂京,等. 东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究[J]. 海洋地质前沿,2020,36(9):79-86 doi:  10.16028/j.1009-2722.2020.062
引用本文: 李 清,蔡 峰,闫桂京,等. 东海冲绳海槽泥火山发育区甲烷气体来源研究[J]. 海洋地质前沿,2020,36(9):79-86 doi:  10.16028/j.1009-2722.2020.062
Qing LI, Feng CAI, Guijing YAN, Yunbao SUN, Ang LI, Di LUO, Xingxing WANG, Cuiling XU, Gang DONG, Xijie YIN, Xian YANG. ORIGIN OF PORE WATER METHANE RECOVERED FROM MUD VOLCANOS IN THE OKINAWA TROUGH[J]. Marine Geology Frontiers, 2020, 36(9): 79-86. doi: 10.16028/j.1009-2722.2020.062
Citation: Qing LI, Feng CAI, Guijing YAN, Yunbao SUN, Ang LI, Di LUO, Xingxing WANG, Cuiling XU, Gang DONG, Xijie YIN, Xian YANG. ORIGIN OF PORE WATER METHANE RECOVERED FROM MUD VOLCANOS IN THE OKINAWA TROUGH[J]. Marine Geology Frontiers, 2020, 36(9): 79-86. doi: 10.16028/j.1009-2722.2020.062
    • 海底泥火山是快速沉积充填的欠压实厚层细粒低密度沉积物和流体物质(岩浆、岩盐及油气水等),在密度倒转的重力作用体系下发生塑性流动,向浅层上拱刺穿围岩及上覆地层薄弱带或断裂带,并喷出海底而形成的一种特殊地质体[1]。通常情况下,海底泥火山中喷出的流体中赋存烃类物质并具有较高温度[2],这些烃类物质在合适的温压场条件下极易形成浅表层天然气水合物[2-3]。相比赋存于砂质、泥质储层中的扩散型天然气水合物,与泥火山、气烟囱伴生的浅表层水合物也是一种重要的天然气水合物赋存类型,其赋存的碳储量约为全球天然气水合物的1%~10%[3]。虽然储量相比于扩散型水合物较少[4],但是由于浅表层水合物极为富集,且赋存深度较浅,对温压场条件的变化较为敏感,随着开采技术的发展与进步,浅表层天然气水合物将会是一种重要的水合物开采类型。浅表层水合物储层深度较浅,且饱和度较高,因而开采过程中的工程地质灾害、海底稳定性以及环境影响等均是重要的因素[3-5]。深部烃类流体沿着断层或者其他通道运移至浅表层喷出或成藏,导致泥火山喷出流体及两翼地层中孔隙水或赋存天然气水合物甲烷来源往往为热解成因或混合成因为主,微生物成因甲烷的含量极少[6-8]。同时,由于快速沉积、构造挤压和黏土矿物脱水造成的深层流体超压是深部流体向上运移的重要驱动力,在超压和浮力的共同作用下流体可运移至浅表层地层或上覆水体。

      冲绳海槽是菲律宾板块与欧亚板块碰撞形成的琉球岛沟-弧-盆体系中的重要部分[9-10],其形成演化过程呈现高沉积速率、构造活动发育且热流值较高3个重要地质特征,有效促成该区域广泛发育泥火山、气烟囱等烃类流体扩散、渗漏构造[11]。前人对该类泥火山及气烟囱的地球物理特征、沉积学特征以及可能赋存的天然气水合物做过较多的研究[12-14],但是鲜有研究从地球化学角度揭示渗漏流体甲烷的来源及形成机制。本次研究通过对冲绳海槽中段泥火山发育区域开展海底浅钻地质取样,并进行孔隙水烃类浓度、甲烷稳定碳、氢同位素分析研究,以期揭示泥火山扩散渗漏流体的甲烷气源特征,并推测泥火山深部地层中可能发育的流体超压情况。

    • 冲绳海槽是现今正在扩张的一个弧后盆地(图1)。自中新世构造活动开始以来[15],冲绳海槽在上新世、更新世和全新世接收了大量来自长江及众多河流带来的陆源沉积物供给,高沉积速率有利于有机质的保存,为烃类气体的形成和深部流体超压提供了重要基础[14]。冲绳海槽弧后拉张的过程也是断层活动异常发育的过程,研究区断裂发育,地震频繁,火山和岩浆活动也十分发育[16]。冲绳海槽西部陆坡尤其广泛发育正断层,这些断层的活动为下伏含甲烷流体向上运移提供了较好的通道[17]。深部流体在向上运移过程中,不仅将深部的烃类运移至浅层,更将大量热流体运移至浅层,因而冲绳海槽热流值极高,主要分布在中轴线拉张活动较为集中的区域,分布极不均匀[18]。高热流的地质背景并不是简单的抑制天然气水合物的形成赋存,相反高地温梯度有利于促使热解成因甲烷的形成,并且高地温梯度只是将天然气水合物稳定带的厚度变薄变浅[14],将其由正常背景地温梯度的海底下200~300 m推至浅层50~60 m,但并不影响其赋存,相反更有利于浅表层天然气水合物的形成。

      图  1  取样站位及浅地层剖面位置图

      Figure 1.  Map showing the location of seafloor drilling sites and sub-bottom profiles

    • 本次研究所分析的沉积物样品于2018年利用海底钻机获取(表1)。研究站位位于冲绳海槽西部陆坡—半深海平原区。多波束和浅地层剖面研究显示,研究站位区域泥火山发育,2个取样站位均位于泥火山翼部(图2),18-01孔与泥火山渗漏口距离约为10 m,而18-05孔紧邻渗漏口布设。

      表 1  取样站位信息

      Table 1.  Detailed depictions of study sites.

      站位经度纬度水深/m样长/m
      18-01孔127°22.34′28°46.25′1 00554.30
      18-05孔127°22.12′28°47.16′1 10054.17

      图  2  18-01与18-05孔取样位置、钻探深度及过两钻孔浅地层剖面,可见典型气烟囱为流体运移的通道,以及近海底发育的羽状流

      Figure 2.  Sub-bottom profiles cross two shallow drilling sites,showing the sites location,penetration depth and typical gas chimney associated fluid migration conduits

      研究样品中孔隙水提取方法为压榨法,取样间隔为20 cm。沉积物柱样平均分成2份,一份封存为备份样,另一份用于现场测试分样。约5 cm厚沉积物用于孔隙水压榨,获取的孔隙水一部分用于现场硫酸盐、氯离子、硫化氢、营养盐(NH4+、NO3、NO2、PO43−、SiO2)和总碱度测试工作,另一部分密封低温常压保存用于航次后烃类、离子浓度测试。

      航次后室内顶空气烃类分析主要仪器:Agilent 6850(Thermo,USA),检测器FID,色谱柱为Porapark Q 6 ft(1.83 m)×1/8 in,进样口200 ℃,柱温箱120 ℃,载气N2,流速20 min/L,进样量0.5 mL,现有标气浓度:4.99、10.1、50.2、104.6 ppm,检测误差<3%。

      甲烷稳定碳、氢同位素分析测试采用气相色谱-燃烧-同位素比质谱联用仪(GC-C-IRMS),通过气相色谱实现烃类气体化合物的分离,随后分别进入燃烧炉氧化成二氧化碳气体,再导入同位素质谱仪,检测烃类气体的δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $值。测试仪器分别为:Delta V Advantage型稳定同位素比值质谱仪(IRMS),Trace Ultra型气相色谱仪(GC,附高温氧化炉/裂解炉),配置均为Thermo公司产品。PoraPLOT Q毛细管色谱柱(27 m×0.32 mm×20 μm,美国J &W公司),气密性注射器(1 mL带锁定功能,Hamilton公司)。气相色谱条件:高纯He(99.999%)作载气,柱流速1.5 mL/min;进样口温度120 ℃,不分流进样。燃烧炉温度为960 ℃,还原炉温度640 ℃。IRMS发射电流1.5 mA,加速电压3 kV;真空度为2.0×10−8 kPa。

      δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $值以PDB国际标准作为参考标准,δD${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $值以SMOW国际标准作为参考标准,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $值的分析精度为±0.5‰,δD${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $值的分析精度为±1‰。

    • 孔隙水顶空甲烷浓度在浅层呈现随深度增加而显著增加的趋势。在18-01孔,自海底向下11.44 mbsf深度,孔隙水甲烷浓度呈现较低特征,为0.002~0.11 mmol/L;11.44 m之下地层,甲烷浓度急剧增加,自11.44 m层位的0.11 mmol/L,急剧增加至2.82 mmol/L(13.54 m)。这一结果表明在11.44 m层位深度甲烷厌氧氧化和硫酸盐还原的强烈发育,也指示了甲烷-硫酸盐界面(SMI)的发育深度。SMI之下的地层中,甲烷浓度呈现不规律的增加与减少,反映了取样过程中在非保压条件下甲烷气体脱气导致的无规律浓度变化,但是在32.08 和53.14 m 2个层位见甲烷浓度高值,分别为2.64 和2.59 mmol/L,指示了原始地层中可能的高浓度甲烷流体的运移与赋存(图3)。在18-05孔,孔隙水甲烷浓度变化与18-01孔相似,其浓度在浅层0~1.04 m深度保持较低的浓度特征,之下地层中浓度迅速增加,表明SMI深度位于1.04 m;而在深部多个层位,5.94、11.79、43.42和47.79 m甲烷浓度也呈现了较高的浓度特征(图3)。

      图  3  18-01与18-05孔孔隙水顶空甲烷浓度、甲烷稳定碳同位素特征

      Figure 3.  Depth profiles of headspace methane concentration and stable carbon isotope characteristics of methane in pore water of borehole 18-01 and 18-05

      由于浅层甲烷厌氧氧化活动的消耗,2个孔的甲烷稳定碳、氢同位素在SMI深度之上地层中均未获得有效数据。18-01孔SMI之下地层中甲烷δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $呈现随深度总体13C亏损的趋势,在10.04~15.04 m深度,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $在SMI最发育层位呈现最高值−37.47‰ V-PDB;之下13C亏损增加,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $呈现负偏,最低值为−50.33‰ V-PDB,在20.04~37.32 m层位,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $变化为−36.07‰~−52.46‰ V-PDB;45.04 m以下的深部地层中,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $呈现随深度13C亏损的特征,自45.04 m的−42.53‰ V-PDB负偏至52.94 m的−55.32‰ V-PDB。而在18-05孔,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $变化较为稳定,SMI发育深度甲烷稳定碳同位素13C最为亏损为−62.92‰ V-PDB,之下δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $稳定在−50‰ V-PDB左右,只在5.54 和47.54 m 2个层位出现−36‰ V-PDB的δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $高值。

      图4列出了孔隙水顶空烃类C1与C2比值和δ13$ {{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}}$特征的投点。在18-01孔和18-05孔,甲烷均是孔隙水烃类中最主要的成分,而C2等烃类组分仅在有限几个层位的孔隙水中检测出来,全部样品均未发现C3烃类。在18-01孔,C1/C2为960.53~1 120.75(N=3),同层位δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $为−47.19‰~−51.45‰ V-PDB;而在18-05孔,C1/C2为1 064.66~1 546.74(N=13),同层位δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $则主要为−42.12‰~−51.68‰ V-PDB。

      图  4  孔隙水烃类浓度C1/C2比值与甲烷稳定碳同位素“Bernard”图,以及示踪的烃类气体来源(底图据文献[19]修改)

      Figure 4.  The "Bernard diagram" showing hydrocarbon concentration C1 / C2 versus stable carbon isotopes of methane,and the sources of hydrocarbon gas traced(base map modified from reference [19])

    • 较浅的SMI深度均指示了研究站位极高的甲烷渗漏通量和浅层地层中强烈的甲烷厌氧氧化过程[20-22]。浅层孔隙水甲烷浓度变化特征指示了18-01和18-05孔SMI深度分别位于11.44 m和1.04 m,指示了高通量的甲烷流体渗漏。尤其是18-05孔,基于孔隙水甲烷和其他地球化学参数推测SMI深度指示了极高通量的甲烷渗漏,在接近羽状流或泥火山渗漏喷口附近,SMI深度往往较浅[23]。通常在浅表层地层中,随深度增加甲烷浓度急剧增加,并伴随其他地球化学参数异常,如硫酸盐浓度亏损、硫化氢浓度增加等特征,结合该站位位于泥火山翼部的地质背景,可以发现该泥火山仍处于强烈的活跃期[6],这与高频浅地层剖面调查获得的泥火山上覆发育羽状流结果一致(图2)。

      虽然此次调查未通过保压取心获取孔隙水甲烷准确的浓度特征,但基于现有的浓度特征可以发现,18-01和18-05孔深部地层中多个层位均可见甲烷浓度高值。在取样过程中脱气活动影响下,仍然能够记录到如此高值,可见原位地层中高通量的甲烷扩散与流体运移,一方面间接指示了泥火山通道中高通量流体向上运移,另一方面也表明泥火山两翼也是流体扩散的重要部位。

    • 综合分析2个站位甲烷稳定碳、氢同位素,并结合δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $与C1/C2比值,可以发现热解成因甲烷是研究站位的重要烃类来源(图5)。甲烷稳定碳、氢同位素是示踪甲烷来源的重要指标[19, 24-25],在甲烷形成过程中,二氧化碳还原和乙酸发酵等微生物活动形成的甲烷,其δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $均呈现典型的13C亏损约−50‰~−110‰ V-PDB,而微生物作用对稳定氢同位素的影响则主要体现在乙酸发酵产甲烷过程,其δD${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $最低值为−531‰ V-SMOW,二氧化碳还原产甲烷过程则影响程度较低,其δD${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $约为−170‰~−250‰ V-SMOW[19]。与微生物成因甲烷不同,热解成因甲烷由于形成机制、形成条件和不同的动力学同位素效应等造成其稳定碳同位素13C亏损程度轻于微生物成因,约为−50‰~−20‰ V-PDB,而稳定氢同位素虽然也会发生显著的同位素分馏,但是与微生物成因的稳定氢同位素变化特征较为相似约为−100‰~−275‰ V-SMOW,因而是判别甲烷来源示踪的重要辅助参数。本次研究18-01孔孔隙水δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $为−37.88‰~−56.6‰ V-PDB,δD${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $为−163.44‰~−237.81‰ V-SMOW(图5);在18-05孔,δ13${{\rm{C}}_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $变化范围稍大,为−36.01‰~−62.92‰ V-PDB,δD${_{{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{4}}}}} $变化为−122.85‰~−282.1‰ V-SMOW(图5),对比分析均指示了甲烷的热解成因来源。而在18-05孔,只有浅表层2.54 m层位获得的甲烷呈现生物成因的特征,指示了SMI界面之下,硫酸盐亏损之后微生物产甲烷活动开始发育,进而影响孔隙水甲烷组分特征,通过稳定碳、氢同位素特征分析可识别其为典型二氧化碳还原作用形成的微生物成因甲烷[26],在其下伏地层中,甲烷均呈现热解成因的特征;而在18-01孔,深部49~54 m地层中,仅有3个层位发现有混合成因甲烷的显示,可能指示了早期微生物产甲烷活动影响了甲烷组分特征,并伴随沉积物过程得以保存。

      图  5  18-01与18-05孔孔隙水甲烷稳定碳、氢同位素特征,以及示踪的烃类气体来源(底图据文献[19]修改)

      Figure 5.  Stable carbon and hydrogen isotopic characteristics of the pore water methane in boreholes 18-01 and 18-05,and inferred hydrocarbon sources (base map modified from reference [19])

      虽然热解成因烃类气体常伴随有高含量的C2、C3组分[27],但此次研究仅在少量层位获得了C2组分显示(图4),这一特征与日本南海海槽[6]、中国南海[28]以及墨西哥湾不同[29],形成这一特征的原因可能是烃类气体在运移过程中C2以上的大分子组分不能像甲烷那样更为有效的运移,因而造成其浓度较低[6],C2组分赋存的层位也证明了此推测。在18-01孔,由于稍远离泥火山渗漏口,因而富含烃类流体渗漏通量稍弱,C2组分主要在52.74~53.34 m层位等深部地层孔隙水中识别;而18-05孔,烃类流体渗漏通量较高,C2组分则主要在42.54~48.29 m等中深层层位中赋存,相比于18-01孔,其C2组分赋存的深度较浅一些,并且18-05孔C2烃类浓度随深度增加而增加的趋势也证明了上述解释。因而,基于上述解释,如果钻探深度加大,则深部地层中能获取的烃类组分中C2的含量将会增加,C1/C2比值也将会降低,该比值与甲烷稳定碳同位素投点则会如图4中虚线箭头所示,指向II型干酪根热降解形成的甲烷气源特征(图4)。

    • 无论是生物成因或是热解成因的甲烷,其终究是有机质在不同温度条件下形成的产物[25, 30]。相比于形成温度低(<50 ℃)、沉积物层位浅且在微生物影响下而形成的生物成因甲烷,热解成因甲烷常形成于1 000 m以及更深的深部地层中,有机质或者油气在温度157~221 ℃的条件下经过裂解最终形成的产物[31]。由于冲绳海槽是一个热流值极高的弧后盆地[18],前期研究发现研究站位所在区域热流值主要为81.94~176.15 mW/m2,地温梯度为11~21 ℃/100 m,平均值为14.3 ℃/100 m,实测海底温度平均值为4 ℃,通过计算可以发现有机热解成因甲烷主要形成于深度约为1 070~1 517 m以及更深地层中;根据前人层序地层解释[32],初步推测该深度为上新世及上新世以前地层,而上新世又是冲绳海槽接收大量陆源沉积物供给的重要时期[13],高沉积速率及有效的有机碳埋藏为热解成因甲烷及烃类的形成提供了重要的物质基础。

      作为流体运移的重要通道,断层和气烟囱等特殊构造体系为深部流体向上运移提供了重要的通道,尤其是富含热解成因甲烷的深部流体。在日本海东部、墨西哥湾北部陆坡、韩国郁陵盆地和北美Cascadia俯冲增生楔等多处冷泉以及海底流体渗漏研究区,都发现深部地层中大量的断层和断裂体系,为深部油气伴生的热解成因烃类流体向上运移提供了重要的通道[3, 7, 33-34]。本研究中在浅地层剖面中可见大量气烟囱、断层、底辟等流体运移的通道(图2)。前期研究也发现,浅层地层中识别的断层部分可延伸至深部地层中,冲绳海槽是一个正在拉张的弧后盆地,盆地拉张过程中,其发育大量可延伸至海底的断层疏导体系,为烃类的运移及浅层泥火山的发育提供了重要的流体运移通道[13]。同时,气烟囱、底辟等浅层发育的通道,通过多道地震研究亦可见其发育深度深至海底以下几百米,与烃类气体形成地层深度相一致,这些运移通道可将深部地层中生成的烃类气体和热直接运移至浅层地层,并形成强烈的流体渗漏和高热流地质背景。

      流体运移的重要驱动机制,一方面来自烃类气体本身的浮力驱动,另一方面则更多地是深部地层中的流体超压。如前面所述,冲绳海槽在裂陷过程中,接收了大量陆源沉积物的快速沉积充填,加之深部地层中高温高热流地质背景,并且区域构造活动强烈发育,极易形成深部地层中异常超压[13]和欠压实沉积物的塑性流动,并形成不同类型的底辟和气烟囱[1]。由于研究区缺乏揭示深部地层的油气钻井,因而无法准确判别深部流体超压情况,但是从孔隙水阴离子浓度,可发现深部地层中存在氯离子浓度降低,以及微弱的锂元素浓度增加的现象。遗憾的是我们并未开展孔隙水硼元素浓度的测试,仅仅依靠上述指标,仅能推测深部地层中可能发生黏土矿物脱水活动[35],该脱水过程是深部地层流体超压产生的一个重要方面[36],因而深部地层可能发育的流体超压活动促进了烃类流体和热向浅层的运移。

    • 冲绳海槽为一个年轻的弧后盆地,其在拉张过程中,接收了来自长江等河流大量的陆源沉积物,并发育了一系列活动断层,而高热流的地质背景为有机质的裂解提供了重要的能量来源,因而冲绳海槽发育大量泥火山、麻坑以及气烟囱等流体渗漏特殊构造。

      本文通过对泥火山发育区2个钻孔孔隙水烃类等开展地球化学研究,认为:

      (1)依据孔隙水顶空甲烷浓度识别2个站位SMI深度均较浅,指示了研究站位极高的甲烷渗漏通量和浅层地层中强烈的甲烷厌氧氧化过程,尤其是18-05孔,识别的SMI深度为1.04 m,指示了极高通量的甲烷渗漏,也证实了该泥火山仍处于强烈的活跃期,这与高频浅剖调查获得的泥火山上覆发育羽状流结果一致。

      (2)通过孔隙水烃类浓度C1/C2、甲烷稳定碳、氢同位素等综合分析,认为研究站位流体渗漏甲烷气源以热解成因气为主,并混有少量生物成因甲烷气。

      (3)以深部地层中潜在的地层流体超压为驱动力,气烟囱、断层以及底辟等构造为运移通道,为深部热解成因气向浅层地层扩散提供了重要的地质条件。

      致谢:感谢“海大号”所有船员、湖南科技大学、自然资源部第三海洋研究所和核工业二〇三所所有参加航次人员在取样和测试中的帮助!

参考文献 (36)

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